Nội dung của cuốn sách Liên minh sai lầm: Ngô Đình Diệm, Mỹ và số phận Việt Nam có 10 phần gồm: Con người giàu đức tin, Những khởi đầu mới, Tiến trình hình thành một liên minh, Những cuộc cách mạng và những nền cộng hòa, Người định cư và các nhà kiến thiết, Chống nổi dậy, Đối tác hạn chế, Những tín hiệu hỗn tạp, Sự tan rã của một liên minh và phụ lục mang tên Chấn hưng tôn giáo và chính trị xây dựng quốc gia – diễn giải lại về “Biến cố Phật giáo” năm 1963 ở Nam Việt Nam.

Bàn về cuộc xung đột giữa Diệm và đồng minh Mỹ trong chiến lược xây dựng quốc gia, tác giả Miller nêu quan điểm: Dù cùng chung mục tiêu “chống Cộng”, nhưng giữa hai đồng minh này vẫn thường xuyên tồn tại bất đồng, tạo nên xung đột và cạnh tranh liên quan đến những vấn đề cốt lõi mà Miller gọi là “nguyên lý xây dựng quốc gia”, vốn đã hình thành và chi phối toàn bộ lịch sử quan hệ đồng minh giữa Mỹ và Diệm từ lúc mới hình thành cho đến khi lụi tàn.